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  近日,中国科学院大连化学物理研究所副研究员孙剑和研究员葛庆杰团队在二氧化碳催化加氢中的界面效应研究中取得进展,发现可碳化的系列K助剂可在二氧化碳加氢的气氛中诱导铁基催化剂形成高活性Fe5C2-K2CO3界面,促进乙烯、丙烯和线性α-烯烃的生成。  大量消耗化石能源使温室气体排放量增加,引发全球变暖等问题。以二氧化碳和可再生能源产生的氢为原料,直接合成高附加值的燃料及化学品是实现碳资源清洁高效利用的有效途径。在铁催化剂上,碱金属助剂(如K和Na等)可有效促进合成烯烃,但是学界尚不清楚分子水平上的影响机制及如何选择合适的助剂种类。  研究人员在已有研究的基础上(Nat.Commun. 2017,8,15174;ACSCatal.2018,8,9958;Commun.Chem. 2018,1,11),通过改变助剂类型及其与Fe/C催化剂间的空间尺度,实现二氧化碳加氢制高附加值烯烃的选择性调控,使单程转化率大于32%、烯烃选择性达到75%、高附加值烯烃收率可达20%。研究发现,在反应条件下,不同K助剂修饰的Fe/C催化剂呈现出不同的催化性能,不可碳化的K助剂(K2SO4/KCl)修饰的Fe/C催化剂主要生成烷烃和少量烯烃,可碳化的K助剂(K2CO3、KHCO3、KOH、CH3COOK等)修饰后生成大量的乙烯、丙烯和线性a-烯烃。原位XRD、高分辨透射电镜、穆斯堡尔谱等表征结果显示,二氧化碳通过参与可碳化K助剂的循环转化过程来提高K物种向Fe表面的迁移能力,促进高活性Fe5C2-K2CO3界面的形成;K与Fe催化剂间的空间尺度影响Fe5C2-K2CO3界面的形成程度,进而改变反应性能。  该研究为设计和优化用于二氧化碳加氢制备高附加值化学品的研究提供新思路,为间歇性可再生能源的利用开辟新途径。相关研究成果发表在ACSCatalysis上,并被选为Cover论文。研究工作得到国家自然科学基金、中科院战略性先导科技专项(A类)“变革性洁净能源关键技术与示范”、辽宁省“兴辽英才计划”青年拔尖人才等的资助。大连化物所揭示二氧化碳催化加氢中的界面效应

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  调整农作物株型可提高作物的产量,用以缓解由于人口增多产生的粮食危机。在育种上,株高和分枝是决定植物株型和产量的两个重要因素,植株过高则易倒伏,进而使作物产量下降;过多或过少的分枝也会影响作物的产量,株高和分枝这两个农艺性状主要受植物激素调控。农业“绿色革命”具有重要意义,寻找作物的半矮秆株型一直是植物学家的目标。引发“绿色革命”的赤霉素(GA)在株高和分枝发育的调控中发挥作用,豆科植物在农业和生态系统中均发挥重要作用,但是目前,关于其株高和分枝发育的研究及GA在其中的作用鲜有报道,这制约豆科作物的育种改良。  豆科植物蒺藜苜蓿具有二倍体、基因组较小、闭花自花授粉、遗传转化体系较为成熟等优点,因而是豆科的模式植物。中国科学院西双版纳热带植物园热带植物资源可持续利用重点实验室研究员陈江华团队从蒺藜苜蓿突变体库的资源中分离到矮化且分枝数量增多的突变株系dwarfandincreasedbranching1(dib1)。细胞学分析显示,茎节间细胞长度和细胞数目减少共同导致突变体矮化;统计学分析表明,dib1突变体的二级分枝数量显著多于野生型。研究人员通过基因组重测序与遗传连锁分析,克隆dib1基因。进化分析说明,该基因编码的蛋白dib1是豌豆中LE/PsGA3ox1的直系同源蛋白,暗示该基因可能参与GA的生物合成;进一步通过测定激素含量,证实dib1突变体中的活性GA显著下降。此外,在突变体中多个GA合成基因的表达量上调,并且通过对突变体施加GA,可同时恢复株高和叶腋发育上的缺陷。该研究揭示dib1通过影响蒺藜苜蓿体内活性GA的含量,从而调控其株高和分枝数量。相关研究成果以DwarfandIncreasedBranching1 controlsplantheightandaxillarybudoutgrowthin Medicagotruncatula为题,发表在JournalofExperimentalBotany上。版纳植物园博士研究生张晓嘉为论文第一作者,研究团队成员刘宇和陈江华为论文的通讯作者。研究工作得到国家自然科学基金-云南省联合基金、中科院战略性先导科技专项和中科院核心植物园等的资助。  研究团队在蒺藜苜蓿突变体中筛选到另一个极度矮化的突变体miniplant1(mnp1)。通过统计分析野生型和突变体节间长度及细胞长度,发现茎节间细胞长度和细胞数目减少共同导致突变体矮化。利用基因组重测序,研究人员克隆该基因mnp1。进化分析表明,mnp1与豌豆、拟南芥、番茄和水稻等物种中报道的CPS蛋白(GA合成早期酶)关系较近,含有CPS蛋白行使功能所需的保守结构域。此外,拟南芥mnp1突变体极度矮化的缺陷表型被异源转入的MNP1基因恢复。该结果证明mnp1具调控株高发育的功能,表明CPS蛋白在拟南芥和蒺藜苜蓿中功能保守。相关研究成果以Cloningandfunctionalanalysisofdwarfgene MiniPlant1(mnp1)in Medicagotruncatula为题,发表在InternationalJournalofMolecularSciences上。版纳植物园已毕业硕士研究生郭诗琦和张晓嘉为论文的并列第一作者,研究团队成员贺亮亮和陈江华为论文的通讯作者。研究工作得到国家自然科学基金项目的资助。  论文链接:1、2 图1.dib1在蒺藜苜蓿中同时调控株高和分枝的发育图2.蒺藜苜蓿mnp1-1严重矮化表型

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  石墨烯具有二维薄层结构,是一种具有潜力的新型润滑材料。近年来的研究表明,具有原子厚度的石墨烯在微观接触尺度下具有超滑特性,在宏观接触方式下展现出摩擦学特性,但是均依赖于理想的石墨烯表界面结构。因此,实现石墨烯摩擦表界面结构的调控对于获得优异的摩擦学性能、推动其实际应用具有重要意义。  近日,中国科学院兰州化学物理研究所磨损与表面工程课题组发现摩擦力致氧化石墨烯向理想石墨烯表界面结构原位转化的现象,并与清华大学教授马天宝团队合作,结合实验和分子动力学模拟,揭示结构演变过程的分子作用机理与规律,提出一种利用简便的摩擦力作用,即可实现选择区域的石墨烯表界面结构调控的新方法。  研究发现,在宏观球-盘接触摩擦实验过程中,摩擦轨道上的氧化石墨烯发生向完美石墨烯结构的原位大尺寸转变。实验检测到该过程伴随氧化石墨烯羟基官能团的减少及水分子的溢出。其中,摩擦力作用而非静压力驱动该转化过程;当与有活性键的配副摩擦时,更有益于该转变现象的发生。研究人员进一步结合分子动力学模拟计算,揭示转变过程的分子作用机制,即在滑移摩擦力剪切作用驱动下,激活氧化石墨烯的羟基官能团与摩擦配副上的活性键及相邻石墨烯片层上羟基官能团之间的化学相互作用,诱导发生C-OH键的断裂。断裂后碳原子由sp3态向能量更稳定的sp2态转化,实现六元环结构的自修复;断裂后-OH基或与配副悬键结合,或夺取相邻片层-OH上的氢生成水分子溢出。  整个摩擦过程中,氧化石墨烯向石墨烯结构的转变使摩擦系数进一步降低且平稳,因此利用该摩擦结构演变现象,可主动调控、获得摩擦界面的理想石墨烯结构,实现平稳且长效的润滑状态,对于推动其实际应用具有重要价值;利用结构转化过程中伴随的摩擦力致水分子脱溢行为,通过监测水分子,可为力致传感提供新思路。  近期,相关研究结果在线发表在AdvancedFunctionalMaterials上,研究工作得到国家自然科学基金航天联合项目、面上项目和中科院青年创新促进会项目的资助。  论文链接图1.宏观摩擦过程中,氧化石墨烯向理想石墨烯结构转化的实验现象图2.摩擦过程中滑移界面结构转化的分子作用机理

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  近年来,学界在以PD-1/PD-L1为靶点的单克隆抗体治疗在肿瘤免疫治疗中获进展。PD-1是一个高度糖基化的免疫分子,肿瘤的发生发展常伴随糖基化修饰的异常,且PD-1的N-糖基化位点在人群中存在一定多态性。因此,研究PD-1的糖基化修饰及其对抗体药物作用的影响,对于理解以PD-1为靶点的抗体药物作用机制及指导药物开发具有意义。camrelizumab是靶向PD-1的IgG4型人源化抗体,用于治疗复发/难治性经典型霍奇金淋巴瘤及肝细胞癌等,展示出较好的临床治疗效果。  近期,中国科学院院士、中科院微生物研究所研究员高福团队与澳门大学健康科学学院教授邓初夏团队合作,在EMBOReports上,发表了题为N-glycosylationofPD-1promotesbindingofcamrelizumab的研究论文。研究发现,PD-1分子N-糖基化修饰呈现多态性;不同表达系统的PD-1的蛋白稳定性评价结果表明,糖修饰对PD-1分子的稳定性具有重要影响。研究人员分别对camrelizumab与不同表达系统的PD-1的亲和力进行测定,发现相比camrelizumab与原核表达的PD-1分子的亲和力,其与昆虫或哺乳动物细胞制备的PD-1亲和力低约200倍,他们推测这种亲和力的差异可能是PD-1分子在三种表达系统中的糖基化修饰不同导致的。  研究人员进一步解析camrelizumab-scFv/PD-1的复合物结构,发现camrelizumab的重链的三个CDR区均可与PD-1结合,轻链的LCDR1和LCDR3参与PD-1的结合;camrelizumab的轻链与PD-1的结合区对PD-L1的结合形成空间位阻,可阻断PD-1与PD-L1的结合;结构分析显示,PD-1的N58位点上的N-乙酰氨基葡萄糖和海藻糖残基直接参与camrelizumab的结合。结合实验表明,N58A突变后的PD-1及用去糖基化酶PNGase消化后的哺乳动物细胞表达PD-1蛋白与camrelizumab的亲和力均显著降低。对PD-1/PD-L1作用的阻断效应是camrelizumab发挥T细胞活化和抗肿瘤作用的主要机制,而流式细胞分析发现,PD-1的N58位点突变后,camrelizumab阻断PD-1与PD-L1结合效率显著下降。  该研究阐明治疗性抗体camrelizumab与PD-1相互作用的分子机制,分析PD-1的N58位点的糖基化修饰对抗体结合及其阻断活性的影响,有利于深入理解抗体药物的作用机制及指导药物开发。澳门大学与中国科学院大学联合培养博士生刘科芳、微生物所副研究员谭曙光为论文的共同第一作者。高福、谭曙光、邓初夏为论文的共同通讯作者。研究工作得到西北大学教授王仲孚等的支持,并获得国家自然基金、中科院战略性先导科技专项和澳门大学讲席教授基金等的赞助。  论文链接PD-1的N58位点糖基化修饰对camrelizumab结合和阻断活性的影响

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  近日,中国科学院古脊椎动物与古人类研究所博士饶慧芸、研究员刘金毅和副研究员张驰,与中国科学院大学教授杨益民、哥本哈根大学教授Westbury以及南京师范大学副教授邵庆丰合作,报道东亚更新世斑鬣狗化石的古蛋白序列,并通过系统发育分析,探讨东亚斑鬣狗化石的分类及其与非洲现生种间可能的基因交流。相关研究成果发表在《科学报道》(ScientificReports)。   斑鬣狗(CrocutaCrocuta)是Crocuta属下的现生种,目前分布于非洲撒哈拉沙漠以南,在地质时期,它几乎占据欧亚大陆,称为洞穴鬣狗。目前对于斑鬣狗起源和演化历史的认识尚未统一,形态学、线粒体基因以及核基因得到的结果各不相同(图1)。然而,多数分子数据来自欧洲,亚洲的研究开展较少,现仅有4个遗址点获取有效的DNA数据,需补充更多数据。   斑鬣狗化石在东亚广泛分布,在我国生存于更新世中期到全新世早期,目前有数十处化石点发现,为研究提供实物资料。有的遗址点,如灵仙洞(铀系测年>99ka),开展多次古DNA分析均不理想,考虑到DNA保存的限制,该研究对包括灵仙洞在内的中国北方三个遗址点的洞穴鬣狗进行古蛋白质分析,获取多种内源性的蛋白质(图2)。通过多酶切方法增加肽段覆盖率,其中I型胶原蛋白的覆盖率达到80%及以上,denovo测序结合数据库搜库分析,确认东亚洞穴鬣狗的多个突变位点。该研究获取到洞穴鬣狗的古蛋白序列,为今后的相关研究提供参考序列,并为东亚的洞穴鬣狗增加新的分子数据。基于蛋白序列的系统发育分析表明,东亚的洞穴鬣狗可分为两组,其中一组与非洲北部的现生斑鬣狗聚在一起,这与核基因得到的结果不同,反映在1.03Ma之前东亚的洞穴鬣狗与非洲北部的现生斑鬣狗可能存在基因交流。该研究表明古蛋白分析在系统发育重建方面具有潜力,可在更长的时间尺度和更广的地域寻找分子证据。   研究工作得到国家自然科学基金、中国科学院战略性先导科技专项(B类)、现代古生物学和地层学国家重点实验室开放课题和中科院青年创新促进会等的资助。  论文链接图1.基于古DNA数据得到的斑鬣狗现生种和洞穴鬣狗的系统发育关系:(a)短mtDNA片段(366bp的细胞色素b序列)(b)线粒体全基因组(c)核基因组图2.三个遗址点检测到的蛋白质:(a)山羊寨遗址(b)黑龙江肇东坤泥沟地点(c)灵仙洞遗址图3.基于贝叶斯法的系统发育分析和分歧时间估算

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  10月16日至18日,以“开放合作共筑烯未来”为主题的2020中国国际石墨烯创新大会在上海大学举行。作为本次大会最大的亮点,八英寸铜镍合金催化超平石墨烯单晶晶圆和八英寸锗基石墨烯单晶晶圆等新材料集体亮相,展示了我国在高质量石墨烯材料领域的创新成果。  在上海市石墨烯产业技术功能型平台的推动下,中国科学院上海微系统与信息技术研究所谢晓明团队实现了这些成果的小批量生产,产品尺寸和质量处于国际“领跑”水平。  专家表示,单晶石墨烯晶圆的批量制备有利于解决碳基电子器件实用化面临的技术障碍,加速推进我国碳基集成电路技术的创新跨越发展,同时也对石墨烯在传感器、可穿戴设备、数据通信,以及新能源等多项前沿领域规模化应用具有深远影响。  此外,为推进长三角石墨烯产业一体化发展,上海、浙江、安徽、无锡、常州等地石墨烯平台及政府代表共同为长三角石墨烯产业发展服务平台、上海超能硬科技梦想实验室揭牌;上海大学也与国际石墨烯产品认证中心和国际标准咨询中心签署了合作协议,今后三方将在标准、检测和认证等方面开展深入合作。  来自全球的200位专家参加了此次大会,解析石墨烯前沿技术及产业化应用,共同探索石墨烯未来发展。同时,300多家企业单位在现场与广大参会者对接交流、洽谈合作,促进创新链与产业链的深度融合。  (原载于《中国科学报》2020-10-21第4版综合)

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